Construit : 1829 à 1833
Maître d'ouvrage : Georg Moller ; diverses transformations ultérieures, notamment par l'architecte municipal Adolf Gelius de 1910 à 1912

L'ordre de construire un théâtre à Mayence vint de nul autre que l'empereur Napoléon lui-même. Depuis 1797, la ville était de nouveau sous domination française et ne s'appelait plus Mainz, mais Mayence. Napoléon, qui séjournait souvent à Mayence, chargea le 13 octobre 1804 son architecte J.F. Eustache de St. Far de créer la Gutenbergplatz et d'ériger à son extrémité nord un théâtre sur le modèle du « grand théâtre impérial » de Saint-Pétersbourg. La première pierre fut posée au printemps 1809, mais les événements historiques des années suivantes mirent le projet à l'arrêt.

Vingt ans plus tard, la commande pour la conception et la réalisation d'un théâtre fut à nouveau passée, cette fois-ci par le conseil municipal de Mayence à Georg Moller, architecte en chef du Grand-Duché de Hesse et l'un des plus grands architectes de son temps.

La construction débuta en 1829 et l'inauguration solennelle du « Grand Théâtre national de Mayence », comme fut baptisé le théâtre, eut lieu le 21 septembre 1833. Mayence devint ainsi, après Berlin, Hambourg et Munich, la quatrième ville allemande à posséder un grand théâtre prestigieux.

Avec la construction du théâtre de Mayence, Moller réussit une création architecturale novatrice qui fut très applaudie et remarquée. La fonction clairement identifiable du bâtiment, la séparation entre la scène et la salle, ou encore la visibilité de l'auditorium en forme de demi-cercle vers l'extérieur, représentaient une rupture nette avec la tradition et un abandon total de l'architecture théâtrale classique. Le théâtre national de Moller, dont le concept architectural était révolutionnaire pour l'époque, est notamment considéré comme un modèle pour le premier théâtre de la cour de Dresde, conçu par Gottfried Semper. Moller

a ainsi inauguré une nouvelle ère dans l'architecture théâtrale au-delà des frontières de l'Allemagne. En remerciement pour ses mérites, la ville de Mayence lui a décerné le titre de citoyen d'honneur en 1833.

La forme actuelle du bâtiment repose essentiellement sur l'extension réalisée par l'architecte municipal Adolf Gelius. De 1910 à 1912, il ajouta le porche du foyer et les escaliers latéraux, ce qui fit perdre au bâtiment une grande partie de son aspect et de son charme d'origine.

Le bâtiment Mollerbau, avec toutes ses transformations, sert toujours de théâtre national. Ce lieu multidisciplinaire réunit sous un même toit le théâtre musical, le théâtre dramatique et le ballet. Il comprend aujourd'hui quatre salles : outre la Grande Salle, la scène studio « Glashaus » sous la coupole de verre et la Petite Salle, une nouvelle scène, l'U17, a été inaugurée fin 2014.